본명은 안젤리나 졸리 보이트(Angelina Jolie Voight). 아카데미 수상자 존 보이트의 딸이다. 어머니는 한때 배우로 활동했던 마셀리니 베르뜨랑. 2살때 부모가 이혼하자 오빠와 함께 어머니를 따라 뉴욕에서 힘든 생활을 했다. LA에서 자랐으며, 리스트라스버그 극장 학교에서 연기 수업을 받았고, 몇편의 연극무대에도 선 경험이 있다. 소규모 독립 영화인 와 를 거쳐, <해커스>를 통해 정식 장편영화에 데뷔했다. 이때 함께 공연한 자니 리 밀러가 첫 남편이다. 96년 20살 때 <트레인스포팅>의 배우 조니 리 밀러와 갑작스럽게 동거를 시작했다. 몇 달 뒤 이들은 조그만 교회에서 결혼식을 올렸으며 하객은 졸리의 어머니와 밀러의 친구 몇 명에 불과했다. 졸리-밀러의 결혼식때 신부가 입은 옷은 그야말로 충격적이어서 세인들이 졸리의 정신 상태를 의심스럽게 생각하는 사건이 됐다. 당시 졸리는 검은색 가죽 바지와 하얀 셔츠를 입고 신부가 됐는데 셔츠의 등부분에 자신의 피로 신랑인 밀러의 이름을 쓰고 결혼식에 나타난 것. 졸리는 당시 "그는 나의 남편이다. 이제 함께 살게 되는 남편을 위해 혈서를 쓰는 것은 작은 희생일 뿐"이라고 말해 더욱 충격을 주었다. '피로 맺은' 이들의 결혼도 그리 오래가지 못해 1년 뒤 별거에 들어갔으며 다시 2년 후 이혼했다. 런던과 뉴욕 LA 등지에서 모델로도 활동한 적이 있으며 뮤직 비디오에도 출연했다. 이외에도 Usc School Of Cineama의 학생영화 몇편에 출연했는데, 이 영화들은 모두 그의 오빠인 제임스 하벤 보이트가 감독한 것들. TV에서는 호평을 받은 HBO 영화 의 타이틀 롤로 스타덤에 올랐고 이 영화로 골든 글로브 상을 수상하고 에미상에 노미네이트되었다. 존 프랑켄하이머의 로 골든 글로브 상을 수상하고 에미상에 노미네이트되었으며 케이블 에이스 상을 수상했다. 숀 코넬리와 함께 공연한 <플레잉 바이 하트>가 있으며 이 영화로 전미 비평가 협회 신인상을 수상했다. 1999년 <에어 컨트롤>에서 부부로 출연하면서 가까워진 20살 연상의 빌리 밥 손튼과 2000년 5월 결혼했으나 2002년 7월 이혼했다. <처음 만나는 자유>로 2000년도 아카데미 시상식 여우조연상 수상.